水中盐及小分子物质脱除具有极为重要的环境意义。膜分离具有高效无相变等优势。但目前最常用的聚合物膜存在着易污染、稳定性较差、分离上限等问题。新型可突破分离上限线的膜的开发依旧是该领域发展的主要方向。氧化石墨烯(GO)膜在近期的水处理研究中取得较好进展。但其与水的亲和性会导致该膜发生溶胀进而增加层间距。该膜对小分子和离子的截留率较差,且稳定性较差、容易重新分散于水中。
李万斌课题组基于GO溶胀各向异性,即GO膜的溶胀和层间距增加只发生在垂直于石墨烯片的方向,发展外压调节法控制GO膜层间距,得到可用于高效脱盐的水处理膜(ACS Nano 2018, 12, 9309-9317)。设计的GO膜外压控制系统对KCl、NaCl和CaCl2的截留率分别高达94.2%、97.5%和98.7%,同时水通量高达25 L m−2 h−1 bar−1。由于外压控制的位置限制,该系统可在错流的状态下长期运行。研究发现,基底孔道上方的半自由溶胀过程会极大的影响膜截留性能。基于以上原理,该课题组进一步采用相转化在GO中空纤维膜外表面制备多孔聚合物层,形成夹层,构建三明治结构。两侧的多孔层可抑制GO层溶胀和层间距增加,从而获得高脱盐性能的分离膜(J. Mater. Chem. A 2019, 7, 13007-13011)。该膜通量为7.1 L m−2 h−1 bar−1,NaCl、MgCl2、MgSO4和Na2SO4截留率分别为95.0%、94.7%、95.2%和97.0%。由于三维空间抑制作用,该膜具有极高的稳定性,可在超声处理的情况下长期运行。
相关成果近期发表在ACS Nano(一区,IF=13.7)和J. Mater. Chem. A(一区,IF=9.9)。本研究受到国家自然科学基金(51708252)和中央高校基本科研业务费专项基金(21617322)资助。
W. Li,* W. Wu, Z. Li, Controlling interlayer spacing of graphene oxide membranes by external pressure regulation. ACS Nano 2018, 12, 9309-9317.
W. Wu, J. Su, M. Jia, W. Zhong, Z. Li, W. Li,* Ultrastable sandwich graphene oxide hollow fiber membranes with confined interlayer spacing. J. Mater. Chem. A, 2019, 7, 13007-13011.
论文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.8b04187
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/TA/C9TA03236C#!divAbstract